发明公开了一种Se掺杂少层数WS2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料的制备方法。所述方法包括如下步骤：S1.将氧化石墨烯分散在水中，加入季膦盐混匀，再依次加入硫代钨酸铵、硒粉和联氨，混匀；S2.将S1得到的混合分散体系进行水热反应，冷却，离心收集固体产物，洗涤，干燥，再在氮气或氩气气氛中进行热处理，即可制备得到所述Se掺杂少层数WS2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料。本发明以氧化石墨烯、硫代钨酸铵、硒粉和联氨为原料，通过季膦盐协助的水热方法和随后的热处理方法成功地制备出Se掺杂少层数WS2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料。本发明方法具有简单、方便和易于扩大工业化应用的优点。