本发明公开了一种微米级铜锗锌锡硫硒单晶颗粒的制备方法及其单晶颗粒和太阳能电池；首先按照设计的配方混合反应原料制备前驱体，将前驱体真空封装，一定温度下熔融生成CGZTSSe单晶颗粒；另外以环氧树脂、阿拉伯树胶为大分子材料，把微米级CGZTSSe单晶颗粒嵌入大分子材料中制备单晶颗粒薄膜，再制备各种功能层形成完整的电池。由于单晶颗粒的制备和单晶颗粒吸收层膜的制备过程是分开的，在单晶颗粒制备过程中可以使用高温环境，从而实现对CGZTSSe的组分进行有效的控制，而无需考虑吸收层制备条件对衬底，窗口层、缓冲层等的影响，该方法在材料与能源利用率和工业化生产方面具有明显的优势。