本发明公开了一种少层数MoSe2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料的制备方法。所述方法包括如下步骤：S1.将氧化石墨烯分散在水中，加入季膦盐混匀，再依次加入钼酸盐、硒粉和联氨，混匀；S2.将S1得到的混合分散体系进行水热反应，冷却，离心收集固体产物，洗涤，干燥，再在氮气或氩气气氛中进行热处理，即可制备得到所述少层数MoSe2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料。本发明以氧化石墨烯、钼酸盐、硒粉和联氨为原料，通过季膦盐协助的水热方法和随后的热处理方法成功地制备了少层数MoSe2纳米片/氮、磷共掺杂石墨烯复合纳米材料。本发明的方法具有简单、方便和易于扩大工业化应用的优点。