主要研究内容:多相催化过程主要发生在界面和纳米尺度上。实现在表界面和纳米尺度上对催化剂化学、物理特性的操纵,成为对化学反应过程进行调控的关键。本项目围绕催化过程中的表界面基础问题,系统研究了空间结构、电子和化学结构、缺陷结构对表界面催化过程的影响,取得了一系列创新成果。创新点:1. 建立了催化剂表界面空间结构的系统性调控方法。2. 发展了表界面电子结构和化学结构的调控策略。3. 揭示了表界面缺陷对光生电荷传输的影响规律。主要成果:1. 推动了催化空间限域理论的发展,提升了金属催化剂的高温稳定性及目标反应产物选择性。精确调控Ni等金属在氧化物载体孔道中的空间分布,通过空间限域抑制了烧结和积碳引起的失活。美国化学会《化学与工程新闻周刊, Chemical & Engineering News, C&ENs》以《Nanoconfinement Prevents Nickel Catalyst from Fouling》为题对三维纳米限域的工作进行了热点评述。2. 实现了多功能催化活性位点在催化剂表界面的可控分散,并有效调变了活性位点的电子结构。提出了载体表面化学环境的构建方法,利用载体与活性组分的界面调控活性金属/氧化物以及金属/高分子界面的电子结构,获得了可控的反应/吸附活性位点,提高了催化剂制备及催化过程的效率。3. 开辟了对光生电荷激发、传输进行系统引导的新途径。基于表层/次表层缺陷位调控,提出了通过自掺杂实现吸光增强的新思路;发现了异质结界面缺陷对电荷跨界面传输的促进机制,实现了太阳能向氢能的高效转换。研究成果入选ESI Top 0.1%热点论文,多次被Materials Views、C&ENs报道。社会经济效益:在JACS、Nature Commun等期刊发表SCI论文20篇,SCI他引925次。8篇代表性论文影响因子(IF)均大于8,其中IF>10有5篇,5篇入选ESI高被引论文;代表作IF总合106.7,SCI他引446次。成果被C&ENs等国际学术媒体报道,国内外同行在Chem. Rev.等国际顶级期刊中给予了高度肯定。项目完成人应邀为Chem. Soc. Rev.、Acc. Chem. Res.撰写综述,并先后入选国家首批“万人计划”、国家杰青、教育部长江学者。